Volframatos y molibdatos desordenados para medios láser de femtosegundos

Resumen

El trabajo que se presenta en esta Memoria demuestra que los cristales tetragonales con desorden estructural NaT(XO4)2, T = La3+ , Y3+, y Lu3+, X = W6+ y Mo6+, dopados con Yb3+, son capaces de proporcionar emisión láser en un rango amplio de longitudes de onda, con pulsos ultracortos < 100 femtosegundos (fs), mediante el bombeo con un diodo láser de InGaAs. Con vistas a la optimización de sus prestaciones como láseres de fs se ha estudiado la relación entre el desorden estructural proporcionado por el cristal, como origen del ensanchamiento espectral observado, y las características de la operación láser, en términos de rango de sintonía de la emisión láser y duración del pulso. %&/Los cristales Yb-NaT(XO4)2 crecidos con diversas concentraciones de Yb3+, establecidas experimentalmente de forma precisa, se han caracterizado estructuralmente por técnicas de difracción de rayos X de monocristal. Sólo el grupo espacial tetragonal no centrosimétrico (Nº 82) es consistente con todas las reflexiones de Bragg hkl observadas. En estos cristales los cationes Na+, T3+ e Yb3+ comparten dos sitios no equivalentes 2b y 2d, ambos con simetría puntual S4. T3+ e Yb3+ ocupan preferente uno de esos sitios, 2d en NaLa(WO4)2, y 2b en los restantes cristales. La mayor distorsión de la simetría con respecto a la del grupo espacial centrosimétrico (Nº 88) la presenta NaLa(WO4)2. El análisis fenomenológico de los espectros polarizados de absorción óptica, fotoluminiscencia y excitación selectiva a 6 K de Yb3+ en NaT(XO4)2 y de Nd3+ en NaLa(WO4)2 proporciona la evidencia adicional de la existencia de esos dos sitios. La comparación con las simulaciones de los efectos del campo del cristal ha permitido determinar las secuencias individualizadas de los niveles Stark de la configuración del catión ópticamente activo en cada uno de los sitios, y por tanto la contribución de los mismos en el ancho de las bandas espectroscópicas, así como la representación irreducible asociada a cada nivel Stark observado. Los cristales también se han caracterizado con respecto a sus rangos de transparencia, índices de refracción y fonones ópticos principales. Mediante experimentos a temperatura ambiente se han determinado las secciones eficaces de absorción ABS y emisión EMI de Yb3+ en los cristales desordenados NaT(XO4)2. Los experimentos de demostración de emisión láser en continuo inicialmente se realizaron con bombeo de Ti-zafiro, determinándose la eficiencia y el rango de sintonía de la emisión láser de Yb3+, para cada polarización en cada cristal. A la vista de las extensas curvas de sintonía obtenidas se empleó el régimen de anclaje pasivo de modos (passive mode-locking) en experimentos de generación de pulsos láser de fs. La compresión adicional de los pulsos realizada fuera de la cavidad permitió contemplar nuevas reducciones en la duración de los mismos. Posteriormente se demostró el potencial láser de estos cristales basados en Yb3+ en experimentos con bombeo directo de diodos láser semiconductores InGaAs. Adicionalmente, se realizaron experimentos de emisión láser en continuo de Nd3+ en NaLa(WO4)2, y en la prospección de su potencial como láser SRS se determinó la eficiencia de la dispersión Raman estimulada. La exploración de la no linealidad Kerr, como factor de relevancia en el diseño de sistemas para la generación de pulsos ultracortos se realizó en cristales desordenados seleccionados, puros y dopados con diversos lantánidos, mediante la medida del índice de refracción no lineal. Como primera aproximación a la preparación de composites láser Yb-NaT(WO4)2/NaT(WO4)2, se han determinado los tensores de expansión con la temperatura de cristales con T = Y3+ y Lu3+, puros y dopados con Yb3+, y se ha propuesto un método para determinar las composiciones del sustrato inerte que suponen desajuste cero con la red del cristal inerte. Finalmente, y como alternativa a los anteriores cristales desordenados NaT(XO4)2, se investigó el potencial del triple molibdato Yb-Li3Gd3Ba2(MoO4)8, también desordenado. Para ello se creció el cristal, se caracterizó por difracción de rayos X y espectroscopia óptica a 6 K, se determinaron sus secciones eficaces de absorción y emisión a temperatura ambiente, y se realizaron los correspondientes experimentos de demostración de emisión láser